中南大学化学化工学院焦飞鹏教授课题组CEJ: MXene片材表面构筑强力水凝胶涂层，用于含油废水的可持续分离

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第一作者：Xuan Long

通讯作者：焦飞鹏

通讯单位：中南大学化学化工学院

论文DOI: 10.1016/j.cej.2024.148971

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膜分离技术可以有效地解决传统分离工艺中存在的高能耗、低效率的问题。然而，油污染问题阻碍了膜技术在油水分离领域的广泛应用。因此，防止膜污染是克服这一瓶颈的关键。碳化钛(Ti3C2Tx, MXene)是二维材料家族的新成员，由于其表面基团可控、亲水性、抗菌性能和高导电性，在水处理领域引起了极大的兴趣。因此，我们提出了在羧化MXene表面构建水凝胶涂层的策略。此外，CaCO3纳米颗粒的引入进一步提高了水凝胶骨架的刚性。更强的水凝胶层保证了水合层不易被油污染和膜材料的牢度。自然，所制备的膜对各种乳剂表现出优异的分离性能，在连续5个200分钟的分离循环后保持较高的分离水平(3979.5 L m-2 h-1 bar-1和99.96%)。此外，膜在40分钟后分离含酸、盐或碱的乳剂的渗透率为2982.8 L m-2 h-1 bar-1;它还处理实际含油废水，渗透率达到238.9 L m-2 h-1 bar-1，对几种重金属(Cu、Li、Pb、Se和V)表现出高去除效率(> 99.9%)，以及抗菌性能(92.5%)，增强了其工业应用潜力。本研究为抗油垢MXene油水分离膜的设计提供了新的思路。

背景介绍

工业生产和人类活动迅速产生含油废水，浪费资源，危害环境，加剧淡水危机。有效处理和回收含油废水是缓解此类危机的有效策略之一。浮油(>100 μm)、分散油(10 ~ 100 μm)、乳化油(150◦)和较低的sa。酸处理后的微观形貌变得光滑，并有明显的蚀刻痕迹，这可能是由于盐酸溶解了CaCO3颗粒，而盐和碱处理后形貌没有明显变化(图S12)。此外，膜分离酸、盐和碱乳液的渗透率分别为5212.2、2982.8和3437.7 L m-2 h-1 bar-1(图8b)。采用MCOOH-CaTS/CO3膜分离铜萃取剂废液，该废液含有多种金属离子、醛基和肟基，溶液呈酸性(pH~2)。对比分离前后的数码照片，废液由浑浊的黄色溶液变为澄清的黄色滤液，黄色略有变浅(图8c)。此外，显微镜照片没有观察到滤液中有大尺寸的油滴。此外，为了研究膜材料组装成膜模块的潜力和长时间的冲洗稳定性，将膜连续弯曲200次或放置在70厘米的高度，并以约3升/分钟的自来水冲洗。MCOOH-CaTS/CO3膜完好无损，说明CaCO3颗粒可以显著增强水凝胶涂层的坚固性(图S15和视频3)。

为了了解MCOOH-CaTS/CO3膜的抗菌作用，我们选择大肠杆菌作为目标菌株。采用商用PVDF基膜作为空白对照组。如图9a、b、e、f所示，与PVDF膜组相比，MCOOH-CaTS/CO3膜组的大肠杆菌菌落数量明显减少。结果表明MCOOH-CaTS/CO3膜具有一定的抗菌性能，为其长期分离含油废水提供了很大的保证。

最后为了进一步了解水凝胶涂层和CaCO3纳米颗粒对提高MCOOHCaTS/CO3膜分离性能的作用，本研究用一个假设的原理图模拟了整个分离过程。

总结与展望

综上所述，我们在羧基化的mxene基膜上构建了一个水凝胶涂层。并在MXene片材表面引入CaCO3纳米颗粒，进一步促进水凝胶网络结构的稳定。坚固的水凝胶涂层确保了强大的水化层，从而使MCOOH-CaTS/CO3膜具有优异的润湿性和抗油粘附性能。结果表明，该膜能够长时间分离表面活性剂稳定的乳剂，并在分离过程的后期表现出较高的渗透率和效率(3979.5 L m-2 h-1 bar-1和99.96%)。此外，面对酸性、盐水、碱性环境和苛刻的分离对象，仍能保持显著的稳定性和分离性能。同时，某些抗菌性能和重金属去除能力为该膜的实际应用开辟了可能性。该策略为实现MXene膜对含油废水的可持续处理提供了新的思路。

文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.148971

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