北京师范大学物理学系

    在关联电子材料中，电子向列相是指转动对称性破缺，但平移对称性（或长程取向序）仍然保持的电子态。电子向列相存在于多种重要的关联电子材料体系中，包括备受关注的铜氧化物和铁基高温超导体。在这些体系中，电子向列相作为一种和超导、磁有序、电荷序等相互作用的量子序，对理解高温超导的微观起源有重要意义。

在铁基超导体中，电子向列相变具体是指当材料随温度降低从四方相进入正交相时，电子态经历的从四重转动对称性(C4)破缺为C2对称性的过程。由于从四方相到正交相的结构相变在材料中产生了方向不同的两种孪晶，使得人们难以获得体系在向列相中的本征的电子性质。随着单轴压力退孪晶技术的发展，研究人员先后在各种实验中克服了孪晶效应，在多种物理量随温度的变化中发现了很强的a/b电子各向异性，包括：沿a/b轴的电阻各向异性、光电导的各向异性、轨道序（费米面附近dxz/dyz轨道劈裂）、自旋激发在Q=(1,0)/(0,1)处的差异（称作向列性自旋关联）等等。在向列相的研究中，理论上认为，向列相及其涨落区域中的向列自旋关联（自旋激发各向异性），对理解电子向列相的起源至关重要。

结合单轴压力作为退孪晶手段，物理学系的鲁兴业及其合作者采用中子散射开展实验研究，在铁基超导122体系(电子型掺杂的BaFe2As2)的本征自旋波谱[PRL 121, 067002(2018)]、自旋共振模式的起源[PRB 100, 134509(2019)]，以及磁有序和磁涨落的单轴应力调控[Nat. Commun. 11, 5728(2020)]等问题上取得了一系列进展(图1(a),(b))。然而，对于铁硒（FeSe）这一研究电子向列相的理想体系，受限于FeSe单晶难以直接施加单轴压力的缺点，其本征磁激发（及向列自旋关联）的研究一直难以开展。

2018年，鲁兴业和美国莱斯大学的戴鹏程教授团队一起测试和发展了FeSe单晶的间接退孪晶方法。在这种方法中，他们将FeSe单晶通过无氢胶粘贴到沿特定方向切割好的方形BaFe2As2单晶的表面（图1(c),(d)）。而BaFe2As2单晶则置于他们常用的单轴压力退孪晶装置中（图1(a)）。在实验中，随着温度的降低，在外加单轴压力的作用下，进入正交相（结构相变温度Ts=138K）的BaFe2As2会产生(a-b)/(a+b)0.36%的单轴应变。这部分单轴应变会通过胶传递给粘在其上的FeSe单晶薄片，足以使得FeSe在其结构相变Ts=90K之下被退孪晶（其本征正交畸变(a-b)/(a+b)0.27%）(图1(e))。由于BaFe2As2的自旋波谱中存在一个约10meV的能隙，而FeSe最重要的低能自旋涨落以及和超导电性直接相关的自旋共振峰（Er4meV）恰好落在这一能量范围，因此该方法可以完美地应用于FeSe低能磁激发的中子散射研究。采用此方法，戴鹏程团队的博士生陈童首次实现了大量FeSe单晶样品的退孪晶，并首次报道了FeSe中各向异性的反铁磁涨落（和自旋共振峰），进一步表明FeSe中的超导微观机制可能是反铁磁涨落驱动的轨道选择的电子配对 [Nat. Mater. 18, 709(2019)]。

上述方法虽然可以用于在低温下观测低能磁激发，但是对能量大于10meV的自旋激发谱无能为力，原因是在此能量之上BaFe2As2的自旋波会出现并和FeSe的激发谱产生重叠。此外，由于单轴压力装置中大量的铝在较高温度会产生很强的散射背景，该方法也很难用于研究向列相变(Ts90K)附近磁激发谱的演化。

为了克服上述困难，进一步厘清向列自旋关联的能量尺度及其随温度的演化，鲁兴业课题组和瑞士保罗谢勒研究所(Paul Scherrer Institut)瑞士光源的Thorsten Schmitt团队合作，结合间接退孪晶技术，采用共振非弹性X射线散射(RIXS)成功测量了退孪晶FeSe的高能磁激发谱（图2,3）。研究发现，FeSe中的磁激发谱呈现欠阻尼(underdamped)的情况，其各向异性可以持续到很高的能量（约200meV），这一能量远高于体系中的dxz/dyz轨道劈裂值（最大约50meV）（图3）。在铁基超导体的洪特金属图像中，高能磁激发往往起源于铁离子的局域磁矩。实验测量得到的磁激发各向异性也确实能够通过四方格子上局域磁矩的双线性-双二次(bilinear–biquadratic)相互作用模型来定性地进行解释，因此研究结果表明铁硒中的电子向列相很可能是基于局域磁矩的自旋自由度驱动的向列相。该研究为理解铁基超导体中的电子向列相起源问题提供了全新角度的实验依据。

   上述研究成果近日以《Spin-excitation anisotropy in the nematic state of detwinned FeSe》为题发表在物理类学术期刊《Nature Physics》上。该研究由鲁兴业课题组、戴鹏程课题组、莱斯大学斯其苗教授、中国人民大学俞榕教授、以及Thorsten Schmitt团队合作完成。北京师范大学物理学系鲁兴业教授为论文的第一作者和通讯作者，戴鹏程教授和Thorsten Schmitt博士为论文的共同通讯作者。北京师范大学物理学系（以及高等量子研究中心、应用光学北京市重点实验室）为论文的第一单位。研究工作采用的FeSe单晶由戴鹏程教授课题组的博士生陈童提供，RIXS实验在瑞士光源ADRESS光束线上的RIXS谱仪上完成。斯其苗教授和俞榕教授为该工作提供了理论支持。该研究工作得到了科技部“物态调控”重点研发项目，国家自然科学基金优青项目和重点项目的资助。关于研究的更多细节，请查阅论文原文（链接：https://www.nature.com/articles/s41567-022-01603-1）。

图 1. (a) 适用于BaFe2As2等材料的原位单轴压力退孪晶装置（采用6061铝合金制成）。(b) BaFe2As2在零压和单轴压力下的正交晶格畸变，采用中子拉莫尔衍射技术测得。(c) FeSe间接退孪晶方法原理示意图。(d) 表面粘满FeSe单晶的BaFe2As2单晶。(e) 退孪晶FeSe中子实验中，样品的退孪晶效率测量。(c)-(e)图摘自Nat. Mater. 18, 709 (2019)。

图 2 (a) FeSe的面内结构。(b) RIXS实验中所用实验装置和样品照片。(c), (d) RIXS实验中的散射几何构型和动量转移在倒空间中投影的计算。(e) FeSe在Fe-L3共振吸收边的吸收谱(XAS)总荧光产量(TFY)和磁激发积分强度的比较（绿色圆点，从(f)图对应的谱中获得）。(f) 入射能量依赖的RIXS强度谱图。黑色箭头指向的信号为磁激发。

图 3 (a) 沿退孪晶FeSe的高对称H方向（实线）和K方向（虚线）的动量依赖的RIXS能谱。彩色阴影区域对应两个方向磁激发的强度差异。(b) 沿孪晶FeSe的[H, H]方向的动量依赖的RIXS能谱。