ACS Catalysis：构建双功能催化剂，实现NH3氧化和N2O分解串联反应

近日，伦敦大学学院王峰和近畿大学Hiroyuki Asakura等设计了CuO负载的Co3O4作为级联催化剂用于NH3选择性氧化制N2。实验结果表明，N2的选择性随着温度的升高而降低，导致生成副产物N2O或NO。由于在反应过程中形成了Co(II)-VO-Cu(i)中间物种，CuO-Co3O4催化剂可以将形成的N2O转化为N2，这可以抑制NOx的形成。

同时，Co3O4对O2的活化是N2O形成的关键，而CuO-Co3O4界面的氧化还原促进了N2O的N-O键的解离，形成N2和活性O物种，反应性O然后与NH3反应生成N2。

基于以上结果，研究人员在这样一个双功能表面提出了一个去除N2O来形成N2的机制，即通过调节表面CuO和Co3O4的比例，可以控制N2O的生成和分解速率，从而改变产物的选择性。性能测试结果显示，最优的90 wt% CuO-Co3O4具有相似的N2O生成速率和转化速率，在553~673 K操作窗口下的N2产率>90%，比大多数文献报道的操作窗口更宽，这种在高温下脱除N2O的能力可进一步用于减少贵金属催化剂的N2O排放。

此外，在Pt-Al2O3催化剂中加入90 wt% CuO-Co3O4催化剂，可以有效地提高催化剂的低温活性，并且高温下N2O的选择性降低了17%。综上，该项工作为解决N2O的排放提供了一个有效的策略，并为非贵金属催化剂的合理设计和开发提供了指导。

Cascade NH3 Oxidation and N2O Decomposition via Bifunctional Co and Cu Catalysts. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02392返回搜狐，查看更多