韩布兴&陈春俊&夏川Angew.：Cu/C3N4界面和Cu纳米粒子协同作用电解CO制乙酸！

用微信扫码二维码

分享至好友和朋友圈

1

研究内容

乙酸（CH3COOH）是一种大宗化学产品，也是最重要的有机酸之一，被用作制造各种化学品和聚合物材料的溶剂和试剂。一氧化碳的电化学还原反应（CORR）为在温和条件下直接从气态CO和水制备CH3COOH提供了一种很有前途的方法。

中国科学院化学研究所韩布兴院士、陈春俊博士和电子科技大学夏川教授发现具有适当尺寸的石墨氮化碳（g-C3N4）负载的Cu纳米颗粒（Cu-CN）在CORR中显示出62.8%的高乙酸盐法拉第效率（FE）和188 mA cm-2的部分电流密度。相关工作以“Synergy of Cu/C3N4 Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

2

研究要点

要点1.作者开发了一种一元负载的催化剂，即石墨氮化碳（g-C3N4）负载的铜纳米颗粒（Cu-CN），并发现了其催化性能与CORR中界面与活性组分表面的比率之间的相关性，该比率可以通过铜纳米颗粒的尺寸来调节。

要点2.具有适当Cu尺寸的一元负载型催化剂在188mA cm-2的部分电流密度下表现出62.8%的高乙酸盐FE。在PSE反应器中，在Cu-CN催化剂上实现了高纯度乙酸（>90%）的直接电合成，并且在100 mA cm-2的恒定电流密度下，CO可以用55.6%的FE连续转化为乙酸至少120 h。

要点3.原位表征实验和密度泛函理论（DFT）计算研究表明，乙酸盐的形成经历了两个关键步骤，即CO的活化和随后的偶联步骤，分别发生在Cu/C3N4界面和Cu表面（远离界面）。Cu/C3N4界面和金属Cu表面协同促进CORR转化为乙酸。关键中间体-*CHO的产生在Cu/C3N4界面周围是有利的，并且迁移的*CHO促进了乙酸在金属Cu表面上的产生，促进了*CHO覆盖。

3

研究图文

图1. Cu-CN催化剂上的CORR性能。

图2. DFT计算。

图3. Cu-CN催化剂的电化学研究。

图4. 原位拉曼研究。

图5. PSE器件中Cu（25 nm）-CN-3的CORR性能。

4

文献详情

S ynergy of Cu/C 3 N 4 Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid

Xupeng Yan, Menglu Zhang, Yizhen Chen, Yahui Wu, Ruizhi Wu, Qiang Wan, Chunxiao Liu, Tingting Zheng, Rongjuan Feng, Jing Zhang, Chunjun Chen,* Chuan Xia,* Qinggogn Zhu, Xiaofu Sun, Qingli Qian, Buxing Han*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202301507

版权声明：「崛步化学」旨在分享学习交流化学、材料等领域的最新资讯及研究进展。编辑水平有限，上述仅代表个人观点。投稿，荐稿或合作请后台联系编辑。感谢各位关注！

特别声明：以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布，本平台仅提供信息存储服务。

Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.