韩布兴院士/孙晓甫CCS Chem综述：二氧化碳电化学转化

第一作者：贾顺涵

通讯作者：孙晓甫 研究员，韩布兴 院士

通讯单位：中国科学院化学研究所

论文DOI：10.31635/ccschem.022.202202094

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近日，韩布兴院士/孙晓甫团队在中国化学会旗舰期刊CCS Chemistry上以“Electrochemical transformation of CO2to value-added chemicals and fuels”为题发表综述文章。CO2是主要的温室气体，也是广泛存在的碳资源。二氧化碳电化学转化（CO2electrochemical transformation, CO2ET）为高附加值化学品和燃料是实现减少碳排放，实现碳中和的重要途径。本文中，韩布兴院士和孙晓甫研究员等人介绍了CO2与水、有机物和含氮分子等底物通过构建C-H，C-C，C-O，C-N等化学键转化为高附加值化学品的最新进展，并对该领域的未来发展提出展望。

背景介绍

自工业革命以来，全球经济迅速发展，工业生产能力极大提高。但是，这些进步的背后是化石资源的大量消耗和CO2的大量排放。但是，CO2也被认为是一种低廉价易得的可再生碳资源。因此，将二氧化碳定向转化为高附加值化学品和燃料对建设“碳中和”的可持续发展社会具有重要意义。

科研人员们已经提出了包括热催化、电催化、光催化、合成生物学以及多种耦合策略来实现CO2的化学转化。其中，CO2ET由于具有环境友好、可利用清洁能源、反应路径可控和技术兼容性强等优势得到了广泛关注。CO2与水反应进行电化学加氢还原（CO2electrochemical reduction，CO2ER）和CO2与其他底物转化为有机物（CO2electrochemical organic transformation，CO2EOT）都是CO2ET的重要途径。

然而，由于CO2分子具有线性结构和化学惰性，使CO2的高效电化学定向转化具有较大的挑战。基于此，研究人员们开发出一系列电催化剂、电解池和绿色溶剂体系来增强CO2ET的性能，并发展出多种原位表征手段来揭示CO2ET的转化机制。本文中，韩布兴院士和孙晓甫研究员等人对CO2ET领域的发展进行了归纳总结与展望。

本文亮点

要点1：CO2ET是由电极、电解液和电解池等多个部件集成的复杂体系。本文简要介绍了CO2ET体系的基本组成，即常用的催化剂种类，各类常用电解液的优缺点和常用电解池的基本结构。本文总结归纳了CO2与水、其他无机底物和有机底物转化的反应路径，并介绍了CO2ET的常用耦合策略。

要点2：本文介绍了CO2与水反应，电化学加氢并转化为C1化学品的最新进展。研究人员已经实现了CO2向CO，甲酸，甲烷和甲醇等C1化学品的高效电化学转化。

要点3：构筑C-C键是实现CO2电化学转化为C2和C2+化学品的重要过程。本文着重介绍了新型铜基催化剂催化的CO2转化为C2和C2+化学品（如乙醇、乙烯等）的性能和内在机制。此外，CO2与卤代物等芳香化合物进行的电化学羧化反应可以制备高附加值的羧酸化学品，本文也总结了电化学羧化反应中多相纳米催化剂体系的研究进展。

要点4：将CO2电化学定向转化为含氧和含氮的重要化学品是近年来的研究热点。本文总结了以CO2为底物电化学构筑C-O键合成碳酸酯和氨基甲酸酯，构筑C-N键合成尿素和有机胺的最新进展。

图文解析

示意图1. CO2ET参与的人工碳循环构建

图1. CO2ET常用离子液体的阴阳离子分子结构和常用电解池的结构组成

图2. 典型的CO2ET转化路径

图3. CO2ET电催化剂研究进展

图4. 有机底物参与的CO2ET的反应机理

图5. 典型的CO2ET反应

图6. 以CO2为原料合成尿素的反应机理

总结与展望

综上所述，CO2ET近年来得到了长足的发展，然而其成本依然较高，大规模产业化依然没有得到实现，许多关键科学问题和技术难点也有待攻克。在催化体系设计、原位表征、电解池设计和产物分离等方面依然需要进一步的研究和讨论。

第一作者介绍

贾顺涵，中国科学院化学研究所硕博连读生。2021年在南开大学化学学院获得学士学位；同年保送进入中国科学院化学研究所，师从韩布兴院士和孙晓甫研究员。研究方向为多尺度催化剂的可控制备和电化学催化绿色碳资源转化利用。

通讯作者介绍

孙晓甫，中国科学院化学研究所研究员。2011年在南开大学化学学院获得学士学位；2014年在中国人民大学化学系获得硕士学位；2017年在中国科学院化学研究所获得博士学位。同年赴新加坡南洋理工大学做博士后研究。2019年入选中国科学院化学研究所“百人计划”。2019年12月至今任中国科学院化学研究所研究员，博士生导师。主要开展绿色催化转化、新型纳米材料制备方面研究，例如电化学转化CO2合成高附加值化学品。至今在J. Am. Soc. Chem.、Angew. Chem. Int.Ed.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Chem. Sci.等期刊发表SCI论文50余篇，曾获首届IUPAC-NHU国际绿色化学进步奖。目前担任Materials Today Sustainability期刊青年编委。

韩布兴，中国科学院化学研究所研究员、华东师范大学特聘教授、英国诺丁汉大学荣誉教授，中国科学院院士、发展中国家科学院院士、英国皇家化学会会士，中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室主任，上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室主任，中科-福海资源循环利用技术与产业化联合研究中心主任，中科衡水绿色高性能基础材料研发中心主任。1982年毕业于河北科技大学化学工程系，1985年在中国科学院长春应用化学研究所获硕士学位，1988年在中国科学院化学研究所获博士学位，1989至1991加拿大Saskatchewan大学做博士后研究。1991-1993任中国科学院化学研究所副研究员，1993年至今任中国科学院化学研究所研究员。

主要从事物理化学与绿色化学的交叉研究，在绿色溶剂体系化学热力学、绿色溶剂-催化剂体系构建及其在CO2、生物质、废弃塑料等固体废弃物催化转化中的应用研究方面取得系统性成果。在Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊发表SCI收录论文800余篇，获国家专利60余件，在重要学术会议做大会报告和邀请报告200余次。作为第一完成人获国家自然科学奖二等奖1项、北京市科学技术奖二等奖1项，获Elsevier出版社J.Colloid interf. Sci.期刊终身成就奖，作为非第一完成人获国家和省部级科技进步奖3项。

任国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）学绿色化学委员会主席、创新中国智库首席科学家、北京能源与环境学会会长、中国化学会常务理事、中国化学会绿色化学专业委员会主任；任石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室学术委员会主任、生物质热化学技术国家重点实验室学术委员会主任、绿色合成与转化教育部重点实验室学术委员会主任、应用表面与胶体化学教育部重点实验室学术委员会主任；曾任IUPAC绿色化学分会主席、IUPAC第三学部领衔委员、中国化学会化学热力学与热分析专业委员会主任等；担任Cell 出版社The Innovation期刊主编，Green Chem.、《物理化学学报》、《科学通报》、《高等学校化学学报》期刊副主编，Natl. Sci Rev.、Chem. Sci.、ChemSusChem、Curr. Opin. Green Sustain. Chem.、J. SupercriticalFluids、J.Chem. Thermodyn.、Green Chem. Eng.、中国科学（化学）等多种期刊的编委或顾问编委。

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