摘要：苏州大学功能纳米与软物质研究院张晓宏教授课题组通过在多重共振骨架上接入不同的给体片段，实现了对电荷转移激发态和多重共振激发态能级排列的调控，基于所设计的热活化延迟荧光材料mBDPA-TOAT和pBDPA-TOAT的有机电致发光器件在红光区域获得高的色纯度及外量子效率。

关键词：Advanced Optical Materials , 有机电致发光器件，热活化延迟荧光，多重共振，电荷转移，色纯度，红光

超高清显示（Ultra-high-definition，UHD）作为未来显示技术的主流发展方向，不仅能够给人们带来身临其境的视觉享受体验，而且高品质的显示效果对人眼几乎无害。然而，目前商业化有机电致发光器件（Organic light-emitting diode，OLED）器件主要采用的是荧光发光材料和磷光发光材料，这两种材料很难满足UHD的色纯度要求。为了提高显示品质，通常需要引入光学微腔效应或者滤光片等光学纯化技术以提升发光色纯度。然而这不仅会增加OLED器件制备的成本及复杂性，而且会造成器件发光效率的严重损失。

近年来，基于纯有机结构的热活化延迟荧光（TADF）发光材料通过室温的热激活即可实现三重态激子的反向系间窜越过程，从而达到理论上的100%激子利用率，被认为是新一代OLED器件的最佳候选材料。采用传统高度扭曲的给体（D）-受体（A）结构的TADF发光材料虽然可以轻松实现高的外量子效率，但是由于其激发态存在严重的结构弛豫过程，导致发光光谱的半峰宽一般大于70 nm，无法够满足UHD对色纯度的要求。相比之下，基于多重共振（Multiple-resonance，MR）机制的新型TADF发光材料由于具有刚性的分子骨架及精细的前线轨道电子云分布，因而可以在OLED器件中同时实现高的外量子效率及色纯度，是目前的研究热点。然而，目前MR-TADF发光材料全色化发展仍然面临巨大的挑战，尤其在长波长区域。虽然可以通过外围取代实现发光光谱的蓝移或红移，但是在某些情况下却失去了色纯度优势，因此需要对这类材料的激发态特性进行深入研究。

近日，苏州大学张晓宏教授课题组和日本九州大学的Adachi教授课题组合作，通过在多重共振骨架上接入不同的给体片段，实现了对电荷转移（CT）激发态和MR激发态能级排列的调控，获得了高效、高色纯度的红光OLED器件，相关论文在线发表在 Advanced Optical Materials 上。为了充分研究不同激发态特性对发光性能的影响，作者设计合成了三个基于相同MR骨架、不同给体片段的红光材料mBDPA-TOAT、pBDPA-TOAT和DMAC-TOAT。从图一可以看出，基于二苯胺给体片段的两个材料表现出具有MR特征的高色纯度红光发射，而基于吖啶片段的材料则表现出典型CT特征的宽红光发光光谱。这些材料具有相似的结构，但却表现出了截然不同的发光性质，这引起了作者的兴趣。

图1. 目标TADF发光材料在甲苯稀溶液中的紫外-可见光吸收光谱和荧光光谱

考虑到材料的发光性质由其激发态特性决定，作者通过理论计算模拟这几个材料的激发态电子云分布。其中， mBDPA-TOAT和pBDPA-TOAT的最低激发态均具有明显的MR特征，而DMAC-TOAT的最低激发态则具有明显的分子内CT特征，这与它们光物理性质一致。由于这两种特征的激发态具有不同的偶极矩，为了进一步验证以上计算结果，作者还通过溶剂化测试估算了材料的偶极矩，结果表明mBDPA-TOAT和pBDPA-TOAT具有两个能级相互接近但是特征不同的激发态，即MR和CT激发态，而且在不同极性下最低的激发态最终决定材料的发光性质。

图2. 理论计算结果及偶极矩实验证明

最终，基于mBDPA-TOAT的OLED器件实现了17.3%的最大外量子效率，半峰宽仅为45 nm，色坐标为（0.61, 0.39）。该工作表明当采用MR骨架构筑D-A型高色纯度TADF发光材料时，分子激发态的特征决定了分子最终的发光性质，为开发长波长的高效、高色纯度TADF发光材料体系的设计提供了理论指导。

图3. 目标TADF发光材料的OLED器件性能

WILEY

论文信息：

Managing Intersegmental Charge-Transfer and Multiple Resonance Alignments of D3-A Typed TADF Emitters for Red OLEDs with Improved Efficiency and Color Purity

Xiao-Chun Fan, Kai Wang*, Yi-Zhong Shi, Jia-Xiong Chen, Feng Huang, Hui Wang, Ya-Nan Hu, Youichi Tsuchiya*, Xue-Mei Ou, Jia Yu, Chihaya Adachi* and Xiao-Hong Zhang*

Advanced Optical Materials

Advanced

Optical

Materials

期刊简介

Advanced Optical Materials创刊于2013年，是一本报道材料科学领域与光-物质相互作用相关的突破性研究的跨学科国际期刊。其收录论文的研究领域包括光子学、等离激元光子学、超材料等。2019年影响因子为8.286。

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