含离散亲水点的非均质表面与气泡作用机制研究 |
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| 浮选是基于表面亲疏水性差异的分离方法，广泛应用于细颗粒矿物、沉淀物、甚至是蛋白质、微生物的分选富集。作为浮选的基本单元，固-气界面间作用是决定浮选效果的关键，研究固-气界面间的作用对于认识浮选过程，调节浮选过程，推动浮选技术的发展至关重要。从宏观尺度的矿物交代作用到微观尺度的晶格缺陷、晶格取代，矿物颗粒表面的非均质性在自然界中普遍存在。浮选过程中浮选药剂的选择性吸附、矿粒表面的不均匀溶解、局部氧化、细泥罩盖等也引起矿物表面表现出非均质性。特别是对于煤炭这种由生物质经过生物化学作用与物理化学作用转变而来的沉积岩型矿产，其本身就是有机与无机物质组成的混合物，是不存在绝对“纯净”（物质组成和结构单一）的表面和颗粒的。迄今为止关于浮选体系中固-气界面间作用机制的研究，往往忽略固体本身非均质性的影响，而将其视为表面组成均一的物质。本文研究非均质表面与气泡间的作用，为从矿物本身非均质性出发，定向调控矿物表面性质，使其有益于分选富集提供新的思路。 本文通过MEMS技术制备了两组表面光滑的非均质样品，非均质样品表面由离散亲水圆点分布于连续疏水背景上构成。揭示了表面非均质性对润湿性的影响机制；研究了非均质表面上等效线张力的变化规律；使用高速动态相机研究了自由上升气泡与非均质表面的碰撞粘附过程，明确了表面非均质性对液膜薄化破裂、三相接触线扩散动力学的影响；最后，对气泡与非均质表面在连续作用过程中的作用力进行直接测量，从定量分析的角度明晰了非均质表面与气泡的作用机制。 揭示了表面非均质性对润湿性的影响机制。对于不同亲水面积分数非均质表面，亲水面积分数对三相接触线的回撤几乎没有影响，导致前进角的值基本恒定。相反，在后退角测试过程中，即使很小的亲水面积分数也会引起三相接触线在亲水点上的钉扎，导致后退角随着亲水面积分数的增加而降低。证明了基于线分数Cassie模型表征非均质样品表面接触角的有效性。对于相同亲水面积分数但亲水点尺寸不同的非均质样品，由于亲水区域几乎未贡献能量壁垒来阻止接触线的移动，导致随着亲水点尺寸的变化前进角几乎恒定；而在后退角测试过程中，大尺寸的亲水点引起非均质面上存在更大的能量壁垒，导致后退角随着亲水点尺寸的增加轻微降低。因此，气泡更加容易粘附到低亲水面积分数或小尺寸亲水点的非均质样品表面，而气泡从非均质样品表面的脱附与样品表面的性质无关。另外，从热力学的角度分析了气泡在非均质样品表面的热力学稳定状态，气泡位于非均质样品表面时，只有钉扎模式与接触线持续移动两种模式是热力学稳定的，而即发生接触角变化又发生固-气界面面积变化的混合模式在热力学上是不稳定的。 探明了表面非均质性对等效线张力的影响机制。对于不同亲水面积分数非均质样品，等效线张力随着亲水面积分数增大而减小,且等效线张力的方向指向液相。因此，在低亲水面积分数表面上，等效线张力对气泡与非均质表面粘附的促进作用更加强烈。并基于线分数Cassie模型推导了离散亲水圆点分布于连续疏水背景上组成的非均质表面等效线张力计算的理论公式：cosθ=r1θ1/r1θ1+r2θ2(cosθ1Y+γs1g1/r1γ1g)+(1-r1θ1/r1θ1+r2θ2)(cosθ2Y-γs1g2/r2γ1g)，通过理论计算与试验测定值对比，证明了理论计算公式的有效性。????????????????? 明确了气泡与非均质表面在碰撞过程中的液膜薄化破裂扩散机制。由于在相同的测试系统中，气泡与非均质表面在碰撞过程中的作用力基本相等，所以，在气泡破裂之前，气泡与非均质表面的碰撞行为不受非均质表面性质的影响。然而，气泡在非均质表面破裂消耗的时间随着样品表面亲水面积分数的减小而缩短。这是由于较疏水的表面会存在更大面积的高密度气体层或者引起更多的水分子定向排列，引起液膜亚稳定的概率较大，使得位于疏水面下的气泡更容易破裂。气泡破裂后，不同非均质面上三相接触线的行为不同。对于不同亲水面积分数非均质样品，三相接触线扩散的最终直径与平均扩散速度均随着亲水面积分数的减小而增大；对于不同亲水点尺寸的样品，三相接触线扩散的最终直径及平均扩散速度随着亲水点尺寸的增加而减小。 测量分析了气泡与非均质表面连续作用过程中的作用力。对于不同亲水面积分数非均质表面，随着各样品上亲水面积分数的减小，气泡与各样品之间的跳入粘附力Fin、最大粘附力Fmax、脱附力Foff均是逐渐增大的。在跳入粘附力点、最大粘附力点以及脱附力点处，随着样品上亲水面积分数的降低，各点处气泡与表面的接触半径逐渐增大；在跳入粘附力点及最大粘附力点处，气泡与非均质表面之间的作用力与接触角呈正相关；在脱附力点处，由于受拉脱后气泡状态的影响，整体相关性不大。并且，证明可以使用表面张力、拉普拉斯压力组成的理论公式来计算气泡与非均质表面之间的作用力。 浮游选矿;非均质表面;固-气界面间作用;液膜薄化;三相接触线;粘附力 中国矿业大学;中国矿业大学(江苏) 博士 矿物加工工程 王羽玲 2021 中文 TD923 2021-12-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间） |
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