论文介绍：

基于三阶非谐散射的玻尔兹曼输运方程被广泛运用于预测材料晶格热导率，通常能够获得与实验测量值吻合的结果。近年来，有一些研究表明高阶的非谐声子散射（例如四声子散射）在某些宽声子带隙化合物（例如：立方BAs和TaN）的热输运中扮演着重要的角色。在本工作中，通过求解玻尔兹曼输运方程，我们研究了四声子散射在单层和氢化双层BAs的热输运中的影响（图1(d)）。当仅考虑三声子散射，热导率的温度依赖关系为κL ~ T-1。加入四声子的影响后，热导率的温度依赖关系变为κL ~ (AT+BT2)-1。通过考虑四声子散射，单层和氢化的双层BAs的晶格热导率均会下降。特别是对于单层的BAs，其晶格热导率下降了80%。此外，双层结构的热导率反而高于单层的BAs，这一结果与少层石墨烯中的结论是相反的。随后通过比较了具有和缺失水平镜面对称性的结构，我们发现在具有水平镜面对称性的单层和AA堆垛的双层氢化BAs中，四声子散射导致ZA声子贡献的热导率急剧下降（单层从24%下降到2%，AA堆垛的双层氢化BAs从21%下降到6%）。同时，在缺失水平镜面对称性的AB堆垛中，此现象不显著（从7%下降到4%）。

这三种材料四声子散射对热导率影响大源自于其声子谱均具有大的带隙，“bunching”现象以及低且平的ZA支。所以，在考虑四声子散射后，更多的散射通道会被打开，从而导致热导率的显著降低。单层BAs中更加显著的四声子影响归因于其更大的带隙（~13THz）。关于单层和双层的比较，由于单层结构具有更大的声子散射率，导致单层BAs的热导率低于双层氢化BAs。此外，在具有水平镜面对称性的结构中，由于选择定则的存在，三声子散射中的包含奇数个ZA声子的散射通道被关闭。但当考虑四声子散射后，有更多包含偶数个ZA声子的散射通道被打开，从而导致其ZA声子寿命下降且ZA声子贡献的热导率下降。

同济大学博士生俞崔前为本文第一作者，同济大学陈杰教授与重庆邮电大学李登峰教授为共同通讯作者，该工作对二维材料热输运中高阶声子散射和镜面对称性作用机理提供了物理解释。

图1. 优化结构后的俯视图和侧视图：(a) m-BAs, (b) bi-BAs-AA, (c) bi-BAs-AB。 (d) 三种结构热导率的温度依赖关系。实线是只考虑三声子散射的结果，点画线是同时考虑三声子和四声子散射的结果。

原文标题：Strong four-phonon scattering in monolayer and hydrogenated bilayer BAs with horizontal mirror symmetry

论文链接：https://doi.org/10.1063/5.0086608