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目的:介绍在Materials Studio中使用DMol3进行最小能量路径计算的方法。 所用模块:Materials Visualizer、DMol3 前提条件:利用LST/QST工具搜索过渡态(Transition-state searching using LST/QST tools)教程 背景 反应路径的计算是研究反应性的一个重要部分。计算反应路径的最简单方法是从鞍点开始,沿负梯度方向逐步连续进行。这种最速下降法通向最小能量路径(MEP)。如果坐标系是质量加权的,则称为内禀反应坐标(IRC)。 MEP(或IRC路径)可能非常复杂,并且可能有几个极小值。一般需要研究最高鞍点,因为总体反应速率取决于该反应势垒的高度。遵循反应路径可以揭示中间结构,并可用于将反应势垒连接到正确的反应物和产物。 DMol3使用轻推弹性带(nudged elastic band,NEB)方法确定过渡状态是否直接与预定义的最小值相关联。NEB方法引入一个虚拟弹簧力,连接路径上的相邻点,以确保路径的连续性和力的投影,从而使体系收敛到MEP。NEB方法在固体物理学中得到了广泛的应用,最近也被应用于分子领域。NEB算法的优点是它提供了MEP的快速定性检验。 提示:对于包含过渡态搜索和验证的轻推弹性带的完全连接实现,请使用Calculating the Minimum Energy Path of a molecular switch教程中描述的DMol3最小能量路径计算任务。 图1考虑图1中的复杂反应路径,LST/QST过渡态(TS)搜索算法以两个端点R和P作为输入,并在反应坐标上定位其中一个局部极大值。假设在本例中,它位于最高能垒TS处。 TS确认算法将这三个点作为输入,并返回一条轨迹,该轨迹至少包含新极小值附近的一个点;此例中为M1或M2。点在图1中显示为蓝色(极小值)和红色(极大值)。通常,路径还将包含几个与驻点(绿色)不对应的点。 注意:传统的NEB旨在从两个端点开始,产生TS和整个反应路径,给出许多绿色点。相比之下,在DMol3中实现的算法旨在从反应物开始,并在反应物和产物的方向上定位替代极小值。它只是试图回答这样一个问题:“这是否真的将假定的反应物与假定的产物联系起来,或者在反应路径上是否存在替代的极小值?”。 优化包括两个阶段,称为“宏观迭代”和“微观迭代”。假设这些点由弹簧松散地固定在特定位置。宏观迭代包括对所有构型的优化;微观迭代包括在与反应途径正交的方向上优化分子或晶体。当宏观迭代和微观迭代收敛时,计算完成。 介绍 本教程旨在介绍DMol3中的NEB工具。将使用DMol3的LST/QST来找到一个简单对称SN2反应的过渡态结构;甲基氟化物上的氟交换: 然后,将使用TS确认工具绘制反应物、中间体和产物之间的能量路径。 本教程包括如下部分: 开始 准备计算结构模型 准备过渡态计算的输入轨迹文档 使用LST/QST计算过渡态 使用TS确认执行NEB计算 注意:为了和本教程中的参数保持一致,可以使用Settings Organizer对话框将项目中所有参数都设置为BIOVIA的默认值。 1、开始 首先启动Materials Studio并创建一个新项目。 打开New Project对话框,输入LSTQST作为项目名,单击OK按钮。 新项目将以LSTQST为项目名显示于Project Explorer中。 2、准备计算结构模型 在本教程的本节中,将在两个不同的3D原子文档中绘制反应物和产物。第一步是打开一个新的3D原子文档,在离甲基氟化物分子一定距离处绘制出反应物氟离子。 单击Standard工具栏中的New按钮 从下拉列表中选择3D Atomistic Document。 使用Sketch工具绘制一个碳原子。单击Adjust Hydrogen按钮 将其中一个氢原子更改为氟原子。 单击Clean按钮 选中的氢原子即更改为氟原子,且结构已经设置为较合理的初始构型。 将新文档重命名为methylfluoride.xsd。 在继续设置结构之前,应对该分子进行粗略的几何优化。 单击Modules工具条上的DMol3按钮 选择Calculation,或从菜单栏中选择Modules | DMol3 | Calculation。 打开DMol3 Calculation对话框。 DMol3 Calculation对话框的Setup选项卡将使用相对粗糙的参数设置执行优化。要获得更精确的结果,应增加基组的尺寸。 在Setup选项卡中,将Task更改为Geometry Optimization。将Quality由Medium更改为Coarse。保留Functional的默认值,即LDA和PWC。单击Run按钮,关闭对话框。 根据计算机服务器中处理器的速度,完成计算大约需要15秒。 将以图表和文本文件的形式更新计算进度。计算完成后,最终优化的结构将保存在名为methylfluoride DMol3 GeomOpt的新文件夹中的methylfluoride.xsd文档中。计算的文本输出保存在methylfluoride.outmol文件中。结果文件夹中的methylfluoride.xtd文件是一个3D原子轨迹文件,其中包含结构优化的过程。 现在,将完成LST/QST计算的输入设置。 在Project Explorer中,选择methylfluoride DMol3 GeomOpt/methylfluoride.xsd,单击右键,从下拉菜单中选择Copy。 在Project Explorer中,右键单击项目名,从下拉菜单中选择Paste。 即复制了优化后的甲基氟化物分子结构。在继续绘制之前,应重命名文档。 将methylfluoride (2) .xsd文档重命名为SN2reactant.xsd并打开。 需要在离碳原子一定距离处再添加一个氟原子。 单击Sketch Atom的下拉箭头 从下拉列表中选择Periodic Table...,打开Periodic Table对话框。 选择F,并单击OK按钮。单击甲基氟化物中的碳原子,并绘制一个与另一个C-F键对位的新碳氟键。按ESC键停止绘制。 现在,将使用测量/修改Measure/Change工具定位氟原子,使其与碳原子的距离约为3 Å。 单击Measure/Change按钮 的下拉箭头,然后从下拉列表中选择Distance。选择新创建的C-F键,按住鼠标左键并拖动鼠标,直到距离增加到约3 Å。 最后一步是删除新的C-F键。 单击3D Viewer Selection Mode按钮 按下CTRL键并单击上一步创建的距离测量,然后单击拉长的C-F键以将其选中。按下DELETE键。 现在将由反应物结构创建产物结构。 从菜单栏中选择File | Save Project,然后选择Window | Close All。在Project Explorer中,选择SN2reactant.xsd并单击右键,从弹出的快捷菜单中选择Copy。 在Project Explorer中,在项目名上单击右键,从弹出的快捷菜单中选择Paste。 将SN2reactant (2) .xsd文档重命名为SN2product。 从菜单栏中选择Window | Tile Horizontally。旋转结构,使得在一个3D Viewer中,非键合氟原子位于右侧,而在另一个3D Viewer中,它位于左侧。 提示:可以使用键盘上的左右箭头键围绕y轴以45度为增量旋转结构。 在任一3D Viewer中单击鼠标右键,然后从快捷菜单中选择Display Style,以打开Display Style对话框。在Atom选项卡上,选择Ball and stick选项。单击另一3D Viewer,然后再次选择Ball and stick。关闭对话框。 得到两个模型文档应类似下图所示。 球棍模型显示的SN2reactant.xsd和SN2product.xsd结构现在已经建立了所需的结构的模型,可以为LST/QST计算创建3D原子轨迹文件作为输入文档。 【系列教程】 Materials Studio官方教程:DMol3——计算化学反应的自由能【1】 Materials Studio官方教程:DMol3——搜索过渡态【1】 Materials Studio官方教程:DMol3——对固体进行几何优化【1】 Materials Studio是久负盛名计算模拟软件,问世20余年来,经过不断地迭代优化,使其功能异常强大,极易上手,初学者只需通过简单的参数设置和点击鼠标就能完成DFT计算。其计算可靠性久经考验,备受Nature、Science等顶级期刊认可。 华算科技和Materials Studio官方代理深圳浦华系统联合推出Materials Studio建模、计算、分析课程。课程专为零基础学员设计,沿着理论讲解、模型搭建、性质计算、结果分析层层递进讲解,带你快速入门DFT计算。课程极度注重实操,全程线上直播,提供无限回放,课程群在线答疑。(详情点击下方图片跳转) 识别下方二维码报名,或者联系手机13005427160。 |
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