顶流中的顶流！钙钛矿今年Nature/Science发文数10+!

1、作者将单结改进转移到串联设备中设计开发了一种单片串联结构的钙钛矿/硅太阳能电池，其PCE认证为29.15％，超过了最佳的硅单结电池（26.7％），且在相同面积（~1 cm2）下可与最佳GaAs太阳能电池相媲美。

2、作者设计的带有甲基取代基的自组装单分子层（SAM）作为空穴选择性层，称为Me-4PACz（[4-（3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基）丁基]膦酸），并证明其可以同时实现快速的空穴提取和较低的nID。在p-i-n单结PSC中实现了高达84％的FF，在串联器件中达到> 80％的FF。

3、研究发现加速空穴提取与1.26的低理想因子和高达84％的单结填充因子有关，同时使光稳定的串联器件的VOC为1.92V。在没有封装的情况下，空气环境中其最大功率点（MPP）跟踪实验表明，Me-4PACz串联电池在300小时后仍保持其初始效率的95％。

4、SAM在空穴选择界面上提供了快速提取和高效钝化的功能。这种组合减缓了与串联相关钙钛矿成分的、1.68eV带隙的光诱导的卤化物偏析，其PLQY可与石英媲美，实现了VOC> 1.23 V的单结器件。

5、在没有串联电阻的影响（伪JV曲线）下，作者使用依赖注入的绝对电致发光（EL）光谱来重建各个子电池的电流-电压曲线，这表明仅采用标准钙钛矿薄膜而不附加大量钝化的串联装置设计原则上可以实现高达32.4％的PCE值。

6、研究表明显示强度依赖的瞬态光致发光与绝对光致发光相结合是一种可行的量化分析FF损失的技术。高效PSC的主要FF限制是理想因子nID，对于高VOC器件，理想值通常为1.4至1.8。

▲图1. 不同基材上钙钛矿薄膜的光致发光性能和稳定性评估

要点：

1、实验表明，快速电荷提取与表面钝化可以有效地抑制PL中双峰发射的形成，这表明相位稳定，并可同时实现高准费米能级分裂（QFLS）和器件性能。

2、作者比较了通过绝对PL测量获得的QFLS，及在空穴选择层（HTL，“空穴传输层”）覆盖的铟锡氧化物（ITO）基上制备的钙钛矿组合物的PL稳定性。

3、沉积在2PACz和Me-4PACz上的钙钛矿裸片的QFLS值类似于通常被认为是完全钝化的石英衬底，实验发现ITO / 2PACz和ITO / Me-4PACz衬底上钙钛矿的发射随时间推移更加稳定。

4、研究发现，在所研究的HTL中，仅当钙钛矿生长在满足快速电荷提取和良好钝化要求的基质上时，相分离才被抑制。

5、在将强度和电荷载流子的产生速率提高30倍后，Me-4PACz覆盖的ITO衬底仍然显示出稳定PL强度比。

▲图2. 电荷转移在瞬态光致发光（TrPL）中的作用

要点：

1、作者使用瞬态光致发光（TrPL）对电荷载流子转移到相邻的电荷选择层进行了分析。

2、研究发现2PACz和Me-4PACz的TrPL在随后的时间表现出明显的单指数衰减，表明出现了Shockley-Read-Hall重组。

3、通过显示不同生成条件下高阶与一阶重组的比率，作者对出现的一阶重组持续支配现象进行了量化。

▲图3. 不同空穴选择层p-i-n太阳能电池的性能和填充因子损失分析

要点：

1、 作者发现，快速电荷提取和钝化界面的结合不仅减轻了相位不稳定性，还与太阳能电池

设备的FF增加有关，这主要是由于PSC的二极管 nID降低了。

2、 nID是限制高效PSC的主要特性之一， MeO-2PACz和2PACz使得FF高达82％，而Me-4PACz的数值高达84％，约占辐射极限的93％。

3、 作者在模拟AM1.5G光照条件下记录了J-V曲线，比较了同一批次最佳的PTAA和Me-4PACz电池J-V性能，显示出了卓越的SAM性能。

4、针对不同HTL的PSC，nID对于Me-4PACz、2PACz、MeO-2PACz和PTAA分别为~1.26、~1.42、1.51和~1.55。

5、作者还测量了强度相关的绝对PL光谱并计算了QFLS值[或隐含的VOC（iVOC）]作为照明强度的函数研究了不受串联电阻损耗影响的FF值。

▲图4. 使用各种HTL单片钙钛矿/硅串联太阳能电池的特征

要点：

1、 研究发现高效钝化结合钙钛矿单结中Me-4PACz的快速空穴提取可以转移到整体式串联太阳能电池中，从而提高FF，VOC和稳定性。

2、作者比较了基于PTAA、MeO-2PACz、2PACz和Me-4PACz的、在钙钛矿/ C60界面处有和没有LiF夹层串联式太阳能电池的PCE。

3、结果表明对Me-4PACz电池使用LiF夹层可增加VOC但FF降低。

4、对最佳的PTAA和Me-4PACz串联电池进行直接比较发现，除了VOC改善了50 mV，增强的空穴提取能力使FF的绝对值提高了约4％。

5、 作者将带有Me-4PACz和LiF夹层的串联电池的Fraunhofer ISE CalLab独立认证表明，VOC为1.90 V，FF为79.4％，短路电流密度J为19.23 mA cm–2，从J到V进行测量时，PCE为29.01％。

6、作者使用Me-4PACz作为HTL跟踪测试了无LiF夹层的电池分析发现，300小时后电池仍以初始PCE的95.5％稳定运行。

▲图5.具有Me-4PACz和LiF夹层的串联太阳能电池的发光子电池分析

要点：

1、单片多结太阳能电池的一个缺点是子电池的特性几乎无法获得，作者在具有代表性的串联太阳能电池（Me-4PACz + LiF）的每个子电池中进行了绝对PL测量发现可以对QFLS进行估计，因此均可独立访问两个子单元的VOC。

2、从子电池的绝对PL光谱的高能斜率，作者计算出了每个iVOC值：钙钛矿子电池为1.18 V，硅子电池为0.72 V。

3、作者对绝对EL进行成像估计了子电池的伪-J-V曲线，利用其中电产生的多余载流子以访问子电池的特性。

4、通过计算每个注入电流的iVOC，作者重建了两个子电池的J-V曲线。根据EQE测量计算出的相应光生电流密度Jph将每个子电池移动产生了一个“伪”光-J-V（JVEL）曲线，对于顶部和底部电池，这些Jph值分别为18.7和20.6 mA cm–2。

原文链接：

https://science.sciencemag.org/content/370/6522/1300返回搜狐，查看更多