异化Mn(Ⅳ)还原对难降解有机污染物的处理效果研究

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作者：

陈妮

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摘要：

自然界进行的铁、锰氧化还原过程对物质的地球化学循环具有深远的意义。发生在各种厌氧环境(如沉积物、地球深处的含水层以及淹水水稻土)中的Mn(Ⅳ)氧化物还原是十分重要的地球生物化学过程,即地球化学中的Mn(Ⅳ)—Mn(II)循环过程在很大程度上受微生物转化及酶促反应控制。在厌氧条件下,伴随微生物锰还原过程的进行不仅可以使高价金属元素还原,而且可改变其金属元素在环境中的移动性、毒性及放射性,同时又可氧化降解有机物,促进环境中的有机碳代谢。异化金属还原过程己逐渐应用于生物冶金(如锰、钴、镍、铀、金的生物浸取)、重金属离子(如铬、钒、钴、镍、铀、铜、汞等)污染的生物治理以及持久性有机物污水的生物降解。因此,异化 Mn(Ⅳ)还原过程不仅具有重要的地球化学意义,而且已显示出突出的环境学领域应用前景。近几年,人们开始关注难降解有机污染物尤其是微量污染物质,如药品和个人护理用品(PPCPs),对环境、生物和人类健康的影响,并发展成全球热点问题。目前国外已有研究表明,部分微量污染物质对人类及其他生物具有生殖、神经等毒理学效应或具有致癌可能性。而传统的生物、混凝、沉淀、过滤等处理方法对相当一部分物质没有明显的去除效果。所以,基于异化锰还原理论,本研究提出了利用异化锰还原过程中难降解有机污染物可充当电子供体的理论来研究难降解有机污染物的一种处理方法。 本研究通过对卡马西平和双氯芬酸混合液的液相色谱测定条件研究、水样中痕量卡马西平和双氯芬酸测定方法的研究建立了卡马西平和双氯芬酸混合液在水样中的液相色谱测定方法。通过从嘉陵江沉积物中提取出的微生物作为厌氧生物反应器的微生物接种液以及模拟厌氧生物反应器试验,测试了在反应器中不外加C源、外加C源(容易被异化金属还原菌利用的电子供体)和外加MnO2(电子受体)情况下厌氧生物反应器进出水中卡马西平和双氯芬酸的浓度、T、PH、电导率、Mn(II)浓度等指标,分析了有菌组和无菌组2组反应器对卡马西平和双氯芬酸的处理效果。 试验主要结果与结论如下: 在以乙酸钠作为C源的情况下,试验所用嘉陵江淡水沉积物中异化还原菌还原Mn(Ⅳ)的能力随着淹水培养时间的增加而增强,在淹水培养6.19d时达到最大降解速率。 在连续运行的厌氧反应器进水中不加乙酸钠为微生物可利用的C源时,有菌组与无菌组反应器30d内对卡马西平的平均处理率分别为25.23%和22.42%,对双氯芬酸的平均处理率分别为32.44%和17.57%。方差分析表明在此情况下微生物异化Mn(Ⅳ)还原对卡马西平的去除没有显著性作用,对双氯芬酸的去除具有显著性作用,且对双氯芬酸的去除作用显著大于对卡马西平的去除作用。 进水中添加0.5g/L乙酸钠为微生物可利用的C源时,有菌组与无菌组反应器23d内对卡马西平的平均处理率分别为25.25%和16.09%,对双氯芬酸的平均处理率分别为21.77%和7.35%。方差分析表明在此情况下微生物异化Mn(Ⅳ)还原对卡马西平和双氯芬酸的去除均具有显著增强的作用,且对双氯芬酸的去除作用显著大于对卡马西平的去除作用,与不添加乙酸钠比较,进水添加乙酸钠能使异化锰还原对卡马西平的去除作用显著的增强,而对双氯芬酸的去除作用没有增强效果。 进水中添加0.5g/L乙酸钠为微生物可利用的C源和反应器内添加25.0gMnO2时,有菌组与无菌组反应器29天内对卡马西平的平均处理率分别为53.89%和40.10%,对双氯芬酸的平均处理率分别为24.66%和16.48%。方差分析表明在此情况下由微生物异化Mn(Ⅳ)还原对卡马西平的去除具有显著性增强的作用,对双氯芬酸的去除没有显著性增强的作用,与不添加MnO2比较,添加MnO2会使异化Mn(Ⅳ)还原对卡马西平的去除效果显著增强,而对双氯芬酸的去除效果显著减弱。

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关键词：

难降解有机污水 异化金属还原 生物降解 处理效果