基于低表面

基于电致发光材料可溶液加工的新一代印刷显示技术具有低成本和可大面积制造等优点。其中，量子点发光二极管(QLED)由于具有优秀的显示质量而得到工业界和学术界的广泛关注。到目前为止，QLED的电致发光量子效率(EQE)已经达到了理论最大值。其中，红光和绿光QLED器件有效工作寿命T95（定义为发光强度衰减到初始值95%时）在初始亮度 L0 =1,000 cd m−2时已超过5000 h。而在蓝光QLED中，天蓝色和近Rec.2020标准蓝色器件的最优寿命仅为57 h和30 h。可见蓝光QLED的电致发光稳定性离工业化标准依旧存在较大距离，这也是可溶液法加工发光器件所面临的普遍挑战。

近日，苏州大学陈崧教授团队与TCL集团工业研究院合作在Nature Communications 发表研究成果，揭示了蓝光QLED的衰减机制，并通过设计合成具有低表面-体耦合效应的胶体量子点实现了多个蓝光波段QLED工作寿命的突破。该项研究成果提供了一种全新的高寿命蓝光QLED制备思路：设计合成具有大内核和非单调能级结构的高性能蓝光量子点，在不影响电荷注入的情况下显著降低了表面-体耦合效应并调谐了发射波长，进而获得了具有高EQE和高工作寿命的蓝色发光二极管。该团队首先通过电致吸收光谱（EA）发现了蓝光量子点中特有存在的偶极激发态，并揭示了量子点的表面-体耦合效应。通过EL-PL与sEQE等非线形光谱发现该耦合效应放大了表面局域电荷对核内激子跃迁的影响，并持续造成了量子点的不可逆淬灭，严重限制了器件的工作寿命。

受该衰减机制的启发，团队采用了两种综合策略来减少表面-体耦合对器件稳定性的影响。首先是通过增大量子点内核尺寸来减小表面局域电荷对内核激子波函数的影响。在Q1基础上，合成的Q2与Q3内核尺寸逐渐增加，发光波长红移。其衡量耦合大小的单位尺寸电子-空穴分离距离de-h/rc从Q1的0.617下降到Q2 的0.403和Q3的0.314，表明耦合效应得到有效降低。同时基于Q2与Q3所制备蓝光QLED最大EQE分别为19.7%和20.4%，CIE坐标分别为 (0.112,0.125)和(0.098,0.177)，在L0 = 1000 cd m−2时的T95寿命分别为151 h和227 h，大大超过了现有天蓝色QLED器件的寿命记录。虽然增大内核可以有效减少表面-体耦合效应，但大内核带来的天蓝色发光波长并不适用于未来高色域显示要求。为此，团队提出了第二种解决思路，即在原先Q2的基础上合成兼具大内核和非单调能级结构的量子点Q4与Q5，减少了表面-体耦合的同时还实现了发射波长的蓝移。其中Q4的de-h/rc进一步下降到0.307，为目前所报到的拥有最小耦合效应的蓝光量子点。基于Q4所制备蓝光QLED最大EQE为20.8 %，CIE坐标为 (0.127, 0.081)，在L0 = 1000 cd m−2时的T95寿命为106 h，且在50 mA cm−2下的发光稳定性为目前所报道最优器件的30倍。同时Q5-QLED的最大EQE达到20.1 %，CIE坐标为 (0.135, 0.063)，与Rec.2020的标准红和绿可以一同覆盖97.4%的Rec.2020色域，具有超高色域显示的潜力。该器件在L0 = 1000 cd m−2时的T95寿命为75 h，也是该色坐标下的最高纪录。

这一研究结果表明，在相同的注入电荷下，蓝光量子点的表面-体耦合效应与电致发光稳定性之间存在明显的相关性。通过设计合成具有低耦合的量子点，实现了QLED发光波长从天蓝色到近Rec.2020标准蓝的变化，大幅提高了量子点电致发光器件的工作稳定性。在初始亮度为1000 cd m−2的情况下，器件的T95工作寿命从75到227小时不等，得到了多个发光波段破纪录的工作寿命。

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Blue light-emitting diodes based on colloidal quantum dots with reduced surface-bulk coupling

Xingtong Chen, Xiongfeng Lin, Likuan Zhou, Xiaojuan Sun, Rui Li, Mengyu Chen, Yixing Yang, Wenjun Hou, Longjia Wu, Weiran Cao, Xin Zhang, Xiaolin Yan & Song Chen 

Nat. Commun., 2023, 14, 284, DOI: 10.1038/s41467-023-35954-x

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